厦门大学考研(厦门大学考研分数线)




厦门大学考研,厦门大学考研分数线

2022年12月11日,厦门大学黄小青教授卜令正副教授以及广东工业大学徐勇教授合作,同一天在材料领域著名期刊《 Adv. Funct. Mater.》上在线发表了两篇关于设计应用于燃料电池的高性能催化剂的研究成果。其中,一项工作涉及用镍修饰钌多层纳米片(MLNS)显著提高氢氧化反应(HOR)性能;另一项工作涉及一种锌辅助的一类新型碳(C)载超细铂合金作为高性能膜电极组件(MEA)催化剂。这两项工作对于促进燃料电池反应催化剂设计的基础研究具有重要意义。

1. AFM:用于增强氢氧化催化的钌纳米结构的晶格和表面工程

在过去的几十年里,大量的研究工作在关注HOR催化剂的开发,而Pt已经被广泛研究用于HOR。然而,对用于HOR的高效催化剂的探索是由当前的挑战推动的,这些挑战包括:1)在碱性条件下,Pt用于HOR的动力学比在酸性条件下低大约2到3个数量级;2)Pt的高成本严重限制了它的广泛应用。因此,非常需要开发用于碱性HOR的高效且不含铂的催化剂。

最近,Ru被认为是Pt在氢氧化反应(HOR)中有前途的替代品,因为与Pt相比,它的价格更低且具有相似的氢结合能(HBE)。然而,Ru对HOR的催化性能远不能满足实际应用的要求。

近日,厦门大学黄小青教授和广东工业大学徐勇教授研究发现,用Ni修饰Ru多层纳米片(MLNS)可以显著提高HOR性能。

研究亮点:

1. 作者证明了含镍的Ru基MLNS的设计可以显著提高HOR的性能。特别地,HOR性能与表面上(即表面工程)或Ru MLNS晶格中(即晶格工程)的Ni位置密切相关。

2. 详细的研究表明,Ru基MLNS晶格中的镍优化了HBE,而表面上的镍降低了水形成的自由能,这是HOR性能增强的结果。

3. 因此,其中Ni位于表面和晶格中的最佳催化剂(例如,di-RuNi MLNS)显示出优于商业Pt/C和Ru/C的碱性HOR性能。具体地,di-RuNi MLNS的质量活性和比活性比商业Pt/C高9.7和14.6倍。

4. 此外,由于HOR的稳定性增强,这种表面和晶格工程可显著促进对CO中毒的抗性。

这一工作不仅系统地揭示了Ni修饰Ru对碱性HOR的重要意义,而且促进了燃料电池反应及其以外的催化剂设计的基础研究。

参考文献:
Dong, Y., Sun, Q., Zhan, C., Zhang, J., Yang, H., Cheng, T., Xu, Y., Hu, Z., Pao, C.-W., Geng, H., Huang, X., Lattice and Surface Engineering of Ruthenium Nanostructures for Enhanced Hydrogen Oxidation Catalysis. Adv. Funct. Mater. 2022, 2210328.
https://doi.org/10.1002/adfm.202210328

2. AFM:Zn插层Pt合金催化剂引发的晶格膨胀促进高效膜电极催化性能

在质子交换膜燃料电池(PEMFCs)运行条件下具有高性能的Pt基膜电极组件(MEA)催化剂是实际应用的先决条件。在那些常用的含Pt纳米颗粒中,Pt通常存在于替位固溶体合金中,这主要是杂原子合金化以优化电子结构的策略,属于晶格收缩的范畴。然而,根据作者小组先前报道的双轴应变PtPb/Pt核/壳纳米片,具有大拉伸应变的面心立方(fcc) Pt晶体结构有助于优化Pt-O键强度,从而表现出高ORR质量活性。

同时,受H离子注入Pd纳米晶引发晶格膨胀进而提高ORR性能的启发,作者提出了一种在Pt的空间晶格中插入杂原子的方法,这可能为提高Pt基催化剂的ORR性能提供一种基本途径。此外,从PEMFC关键材料应用的角度来看,开发具有优异膜电极性能的Pt基催化剂更为可取。

理论计算表明,锌(Zn)嵌入的Pt合金中的晶格膨胀可以削弱氧中间体的吸附,使得强电子相互作用能够促进MEA催化。为了检验这个假设,厦门大学黄小青教授卜令正副教授探索了一类新的锌辅助的碳载超细铂合金,发现通过锌嵌入铂基催化剂来扩大晶格是提高膜电极催化性能的有效策略。

研究亮点:

1. 作者探索并展示了一种通用的大规模湿化学方法来制备一类锌(Zn)插层亚2.4 nm铂基催化剂(Zn-PtNi/C、Zn-PtCo/C和Zn-Pt/C)。值得注意的是,在H 2/空气和H 2/O 2条件下,所有Zn插层的Pt基催化剂都表现出比相应的Pt基催化剂更高的功率密度。

2. 在H 2/空气条件下,Zn-PtNi/C表现出最高的MEA性能,功率密度为937.6 mW cm -2,比相应的PtNi/C和商业Pt/C分别高出166.0和236.9 mW cm -2,并且具有长期寿命(在10 000次加速应力测试循环后,峰值功率密度保持在774.7 mW cm -2)。

3. 详细的研究进一步证实,Zn的嵌入同时能够通过晶格膨胀减小纳米颗粒的尺寸和优化Pt的电子结构。从相应的DFT计算结果来看,Zn嵌入的间隙效应促进了d带中心向费米能级的移动,从而减弱了ORR过程中O*中间体的吸附。

这项工作为从晶格工程的角度合理设计PEMFC Pt基MEA催化剂的结构提供了一条有效的途径。

参考文献:
Zhan, C., Sun, H., Lü, L., Bu, L., Li, L., Liu, Y., Yang, T., Liu, W., Huang, X., Zinc Intercalated Lattice Expansion of Ultrafine Platinum–Nickel Oxygen Reduction Catalyst for PEMFC. Adv. Funct. Mater. 2022, 2212442.
https://doi.org/10.1002/adfm.202212442

来源:高分子科学前沿

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