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研究内容
建立高度特异性和敏感性的肿瘤标志物检测对于肿瘤的早期检测、诊断和治疗至关重要。癌胚抗原（CEA）是一种广谱的肿瘤标志物。健康人的血清CEA水平低于5 μg·L-1，而高CEA浓度（>20 μg L-1）与癌症的高风险相关。CEA在许多癌症组织中过度表达，如结肠癌、癌症、癌症和癌症。因此，迫切需要开发一种具有高灵敏度和特异性的CEA检测方法用于临床诊断。
石河子大学洪成林教授和齐誉副教授基于电化学发光共振能量转移（ECL-RET）原理，提出了一种新的供体-受体对：固定在聚乙烯亚胺（PEI）功能化的锰基单原子纳米酶上的鲁米诺（Mn SANE/PEI-luminol，供体）和PtCu接枝的中空金属聚多巴胺骨架（PtCu/h-MPF，受体）。构建了一种用于癌胚抗原（CEA）超灵敏分析的猝灭ECL免疫传感器。所制备的免疫传感器在10-5至80 ng/mL的浓度范围内表现出良好的线性。相关工作以“Electrochemiluminescence Immunosensors Based on ECL-RET Triggering between Mn SANE/PEI-Luminol and PtCu/h-MPF for Ultrasensitive Detection of CEA”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
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研究要点
要点1.作者首先制备了固定在聚乙烯亚胺（PEI）功能化的锰基单原子纳米酶上的鲁米诺（Mn SANE/PEI-luminol）和PtCu接枝的中空金属聚多巴胺骨架（PtCu/h-MPF）。
要点2.Mn SANEs作为一种高效的新型共作用促进剂，具有显著激活H2O2产生大量ROS的优异性能，被共反应剂PEI进一步修饰，有效地固定化鲁米诺实现了高的ECL效率。PtCu/h-MPF被认为是一种新型的猝灭剂。PtCu/h-MPF的紫外-可见光谱与Mn-SANE/PEI鲁米诺的ECL光谱部分重叠，可以有效地触发供体和受体之间的ECL-RET行为。同时，h-MPF表面大量的邻苯二酚官能团可以有效地猝灭ECL发射。
要点3.基于电化学发光共振能量转移（ECL-RET）原理构建的免疫传感器在10-5至80 ng/mL的浓度范围内表现出良好的线性，还表现出优异的选择性、重复性和稳定性。
该工作为临床诊断中CEA的早期检测提供了一种新的方法。
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研究图文
图1.（A）Mn-SANE/PEI-Luminol的合成；（B）PtCu/h-MPF-Ab2生物偶联物的合成以及（C）ECL免疫传感器的制备。
图2.（A）ZIF-8纳米晶体的TEM；（B）ZIF-8 HNCs/MnCl2的TEM；（C）Mn SANE的TEM；（D）Mn SANE的EDS；（E）Mn SANE的HAADF-STEM；（F）Mn SANE的XRD；（G）Mn SANE的Mn 2p的XPS光谱；（H）PEI（a）、Mn SANE（b）、Luminol（c）、Mn SANE/PEI（d）和Mn SANE/PEI-Luminol（e）的紫外-可见光谱。
图3.（A，B）ZIF-67 NCs的SEM；（C）h-MPF的TEM；（D）ZIF-67和模拟ZIF-67的XRD；（E）h-PFF和ZIF-67的FT-IR以及（F）h-MPF和PtCu/h-MPF的XRD。
图4.（A）GCE在1 mM鲁米诺溶液（a）和1 mM鲁米诺和PEI溶液（b）中的ECL曲线；（B）GCE在鲁米诺和H2O2（a）和鲁米诺、H2O2和PEI中的ECL曲线；（C）TMB和H2O2（a）及TMB、H2O2和Mn SANE（b）的紫外-可见光谱；（D）裸GCE在1 mM鲁米诺溶液（a）、Mn SANE/GCE在1 mM鲁米诺溶液（b）、裸GCE在1 mM鲁米诺和5 mM H2O2（c）和Mn SANE/GCE在1 mM鲁米诺和5 mM H2O2溶液（d）中的ECL曲线；（E）裸GCE（a）和Mn SANE/GCE（b）在5 mM H2O2中的CV；（F）h-MPF（a）和PtCu/h-MPF（b）的紫外-可见光谱和Mn SANE/PEI-luminol的ECL。
图5.电极组装过程的（A）CV和（B）EIS：（a）裸GCE、（b）Au NPs/Mn SANE/PEI-luminol/GCE、（c）Ab1/Au NPs/Mn SANE/PEI-luminol/GCE、（d）Mn SANE/PEI-luminol/GCE、（e）BSA/Ab1/Au NPs/Mn SANE/PEI-luminol/GCE、（f）CEA/BSA/Ab1/ Au NPs/Mn SANE/PEI-luminol/GCE和（g）Ab2/CEA/BSA/Ab1/Au NPs/Mn SANE/PEI-luminol/GCE。
图6.（A，B）不同CEA浓度下的ECL响应；（C）不同浓度CEA（0.00001，0.0001，0.001，0.01，0.1，1，10和80 ng/mL）的ECL响应；（D）选择性；（E）再现性和（F）稳定性。
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文献详情
Electrochemiluminescence Immunosensors Based on ECL-RET Triggering between Mn SANE/PEI-Luminol and PtCu/h-MPF for Ultrasensitive Detection of CEA
Wenjing Lai, Jiajia Li, Mingzhe Jiang, Pengli Li, Min Wang, Chaoyun Ma, Chulei Zhao, Yu Qi,* Chenglin Hong*
Anal. Chem.
DOI:10.1021/acs.analchem.2c04397
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